Goolagongová získala počas svojej kariéry sedem grandslamových titulov vo dvojhre. Hrala v osemnástich grandslamových finále dvojhry; všetky okrem jedného sa odohrali v 70. rokoch. V rokoch 1971 až 1977 sa dostala do finále takmer každého grandslamového podujatia vo dvojhre, na ktorom sa zúčastnila.
Vo Wimbledone sa prvýkrát predstavila v roku 1970. Svoj prvý grandslamový titul vo dvojhre získala v roku 1971, keď porazila Helen Gourlayovú a vyhrala French Open. O mesiac neskôr porazila Margaret Courtovú a získala titul majsterky Wimbledonu. V nasledujúcom roku prehrala vo wimbledonskom finále s Billie Jean Kingovou. V roku 1973 opäť prehrala s Kingovou v semifinále a tretíkrát vo finále v roku 1975. V roku 1976 prehrala vo finále s Chris Evertovou. Druhýkrát získala wimbledonský titul v roku 1980, pričom vo finále hrala opäť proti Evertovej. Goolagongová v roku 1977 porodila dcéru. Stala sa prvou a jedinou matkou, ktorá zvíťazila od Dorothey Douglassovej-Chambersovej pred 66 rokmi.
Goolagong sa dostal do štyroch finále US Open: v rokoch 1973, 1974, 1975 a 1976. Všetky prehrala: s Courtovou, Kingovou a dvakrát s Evertovou. Je jedinou ženou na US Open, ktorá prehrala štyri finále po sebe. Goolagongová bola na Australian Open sedemkrát vo finále, vždy po sebe. Štyrikrát za sebou zvíťazila. Po tom, čo v roku 1971 vyhrala svoj prvý turnaj French Open, Goolagongová po roku 1973 prestala na tomto turnaji štartovať. Vrátila sa v roku 1983 a to bol posledný žrebeňský turnaj dvojhry, na ktorom štartovala. Prehrala s Evertovou.
| Grand Slamové turnaje vo dvojhre | | Turnaj | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Pomer výhier | | Australian Open | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | French Open | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Wimbledon | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | US Open | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Pomer výhier | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Poradie na konci roka | - | - | - | - | - | - | - | - | 5 | 2 | - | 3 | 4 | 5 | - | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Legenda | | W | Vyhrajte | | F | Záverečná stránka | | SF | Semifinále | | QF | Štvrťfinále | | 3R | Tretie kolo | | 2R | Druhé kolo | | Nezúčastnil sa | |
Goolagong získal šesť titulov vo štvorhre žien. Päť z nich získala na Australian Open (v rokoch 1971, 1974, 1975, 1976 a 1977) a jeden na Wimbledone (1974). Získala aj titul v miešanej štvorhre na French Open v roku 1972.
V roku 1976 bol Goolagong dva týždne na prvom mieste na svete. V tom čase to však nebolo oznámené, pretože na výpočet rebríčka boli použité neúplné údaje. Zistilo sa to až v decembri 2007, teda o 31 rokov neskôr. Bola šestnástou ženou, ktorá sa umiestnila na prvej pozícii.