Broom bol najprv známy svojou štúdiou plazov podobných cicavcom. Po tom, čo Raymond Dart objavil Taungské dieťa, mláďa australopiteka, Broomov záujem o paleoantropológiu vzrástol. Zdalo sa, že Broomova kariéra sa skončila a on upadal do chudoby, keď Dart napísal o situácii Janovi Smutsovi. Smuts vyvinul tlak na juhoafrickú vládu a podarilo sa mu pre Brooma získať miesto. V roku 1934 nastúpil do Transvaalského múzea v Pretórii ako asistent paleontológie.
V nasledujúcich rokoch urobil spolu s Johnom T. Robinsonom sériu veľkolepých nálezov, vrátane fragmentov šiestich hominidov v Sterkfonteine, ktorých pomenovali Plesianthropus transvaalensis, ale neskôr ich klasifikovali ako dospelých Australopithecus africanus, ako aj ďalšie objavy na lokalitách v Kromdraai a Swartkrans.
V roku 1937 urobil Broom svoj najslávnejší objav Paranthropus robustus. Tieto objavy pomohli podporiť Dartove tvrdenia o druhu Taung.
Zvyšok Broomovej kariéry bol venovaný prieskumu týchto lokalít a interpretácii mnohých pozostatkov raných hominidov, ktoré tam boli objavené. Za svoju publikáciu The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae (Fosílne opice z južnej Afriky, Australopithecinae), v ktorej navrhol podčeľaď Australopithecinae, získal Broom v roku 1946 medailu Daniela Girauda Elliota od Národnej akadémie vied. V písaní pokračoval až do poslednej chvíle. Krátko pred smrťou dokončil monografiu o australopitékoch a poznamenal k nej svojmu synovcovi:
"Teraz je to hotové... a ja tiež."