Peck následne vystúpil na festivale TADA! Youth Theater a vystupoval so stand-up komédiou v Carolines na Broadwayi pre nadáciu Audrey Hepburn. Ako 13-ročný dostal ponuku hrať v seriáli The Amanda Show televíznej stanice Nickelodeon a na návrh svojej matky túto úlohu prijal a presťahoval sa do Los Angeles, aby sa ďalej venoval hereckej kariére.
Peck debutoval vo filme Snow Day (2000) a pravidelne sa objavoval v seriáli The Amanda Show až do konca jeho vysielania v roku 2002. Zahral si aj po boku Alexa D. Linza a Zeny Grey v divadelnom filme Max Keeble's Big Move, ktorý bol uvedený do kín 5. októbra 2001. V roku 2001 hosťoval v epizóde seriálu ER televízie NBC s názvom "Thy Will Be Done" (Buď vôľa tvoja). V tomto období sa Peck objavil v niekoľkých nezávislých filmoch vrátane Spun a Mean Creek z roku 2004, za ktoré získal pochvalné kritiky. Bol obsadený do úlohy Josha Nicholsa, oproti Drakovi Bellovi Drakea Parkera, v ďalšom sitkome Nickelodeonu, Drake & Josh, ktorý sa začal vysielať v roku 2004 a získal Peckovi uznanie medzi mladými divákmi. Peckova postava Josha Nicholsa bola inteligentná, vtipná a organizovaná, ale spolu s Drakeom ju neustále trápila Megan Parkerová (Miranda Cosgrove), Drakeova mladšia sestra. Obe postavy spievajú v prerábke piesne "Soul Man" od Sama a Davea. V roku 2006 si Bell a Peck zahrali vo vlastnom televíznom filme s názvom Drake & Josh Go Hollywood a v roku 2007 si zahrali v pokračovaní s názvom Drake & Josh: Skutočne veľké krevety. Josh bol za svoju prácu v seriáli Drake & Josh v roku 2008 nominovaný na Nickelodeon Kids' Choice Awards v kategórii obľúbený televízny herec. Peck debutoval aj ako režisér v epizóde Drake & Josh s názvom Bitka o Panthatar. Režíroval aj videoklip svojho hereckého kolegu Drakea Bella k ústrednej piesni seriálu Drake & Josh "Found a Way". Objavil sa aj vo finále seriálu What's New, Scooby-Doo? , epizóde seriálu Krycie meno: Deti odvedľa s názvom "Operácia: C.A.K.E.D.-F.I.V.E." a vo filme Havoc od New Line Cinema. Peck sa k postave Josha Nicholsa vrátil v roku 2008 v televíznom filme Veselé Vianoce, Drake & Josh.
V roku 2006 sa Peck objavil v nezávislom filme Special, ktorý mal premiéru na filmovom festivale Sundance, a nahovoril Eddieho, jedného z dvoch vačicových bratov, v animovanom pokračovaní Doba ľadová: Roztápanie, ktoré vyšlo 31. marca toho istého roku. Peck si zahral stredoškolského tyrana vo filme Drillbit Taylor z roku 2008 a účinkoval vo filmoch The Wackness (uvedený v júli 2008), American Primitive, Safety Glass a zopakoval si úlohu Eddieho vo filme Doba ľadová: Dinosaury: Úsvit dinosaurov.
V roku 2011 si Peck zahral epizódnu úlohu v hitovej šou Victorious na Nickelodeone ako divák v hre, ktorú napísala Jade. V roku 2012 si Peck zahral v remaku filmu Červený úsvit a opäť si zopakoval úlohu Eddieho vo filme Doba ľadová: V roku 2012 si zahral v snímke Ice Ice: Continental Drift. V roku 2013 začal nahovoriť Caseyho Jonesa v seriáli Teenage Mutant Ninja Turtles od Nickelodeonu.
V roku 2014 sa Peck objavil v úlohe Dannyho Norwooda v pilotnom diele seriálu The Rebels, ktorý bol jedným z piatich testovacích pilotov pre dospelých vydaných spoločnosťou Amazon Studios na Amazon Video začiatkom roka 2014.
V roku 2015 Peck získal hlavnú úlohu v komediálnom seriáli Grandfathered. Zahral si v ňom po boku Johna Stamosa. Grandfathered mal premiéru 29. septembra a na portáloch Rotten Tomatoes a Metacritic získal všeobecne priaznivé hodnotenia. Peck aj Stamos sú nominovaní na cenu People's Choice Award 2016 v kategórii "obľúbený herec v novom televíznom seriáli".
V roku 2016 bol Peck obsadený do úlohy Rossa v seriáli stanice FOX Pitch. Objavil sa v 2 epizódach ako štatistický analytik. Seriál bol zrušený po 10 epizódach.
