V roku 1799 Smith vytvoril prvú geologickú mapu okolia mesta Bath v Somersete vo veľkej mierke. Predtým vedel len zakresliť vertikálny rozsah hornín, ale nie ich horizontálne zobrazenie. Potom v poľnohospodárskej spoločnosti Somerset County Agricultural Society našiel mapu zobrazujúcu typy pôdy a vegetácie v okolí Bathu a ich geografický rozsah. Jednotlivé typy boli vyfarbené. Pomocou tejto techniky mohol Smith na základe svojich pozorovaní nakresliť geologickú mapu, na ktorej boli zobrazené vystupujúce horniny. Vybral si niekoľko typov hornín, pričom každý mal svoju farbu. Potom odhadol hranice jednotlivých výstupov hornín, vyplnil ich farbou a skončil s hrubou geologickou mapou.
V roku 1801 nakreslil hrubý náčrt mapy, ktorá sa neskôr stala "mapou, ktorá zmenila svet".
V roku 1815 vydal prvú geologickú mapu Británie. Konvenčné symboly sa použili na označenie kanálov, tunelov, električiek a ciest, baní na olovo, meď a cín, ako aj soľných a hlinikárenských baní. Rôzne geologické typy boli označené rôznymi farbami; mapy boli ručne kolorované. Mapa je veľmi podobná moderným geologickým mapám Anglicka. V tom istom roku vydal aj svoju publikáciu Delineation of the strat of England. V ďalšej zo svojich kníh Strata identified by organized fossils (Londýn 1816 - 1819) uznal, že vrstvy obsahujú odlišné fosílie. Tieto fosílie sa dali použiť na porovnanie hornín medzi regiónmi. Smith sa tak stal významnou osobnosťou v dejinách stratigrafie.
V roku 1817 nakreslil pozoruhodný geologický vertikálny rez zo Snowdonu do Londýna. Bohužiaľ, jeho mapy boli čoskoro skopírované (plagiáty) a predávané za nižšie ceny, ako požadoval. Zadlžil sa a nakoniec zbankrotoval.
31. augusta 1819 Smitha prepustili z väzenia King's Bench v Londýne, ktoré bolo väzením pre dlžníkov. Po návrate do svojho domu na Buckingham Street 15 našiel pred dverami súdneho exekútora, ktorý mu zabavil dom a majetok. Smith opäť niekoľko rokov pracoval ako cestujúci geodet. Jeden z jeho zamestnávateľov, sir John Johnstone, ho spoznal a podnikol kroky, aby mu získal úctu, ktorú si zaslúžil. V rokoch 1824 až 1826 žil a pracoval v Scarborough. Tam sa zaslúžil o vybudovanie Rotundy, geologického múzea venovaného pobrežiu Yorkshire. Rotunda bola 9. mája 2008 znovu otvorená ako "Rotunda - The William Smith Museum of Geology".